你好。
如果确定能连通，那就可能是方法调用的错误。比如上传文件时，文件过大；或者方法传递的参数不正确；跨域文件未设置等等。
这里是几个类似问题：
Silverlight WCF throwing The remote server returned an error: NotFound
WCF Error - The remote server returned an error: NotFound
SilverLight调用WCF”远程服务器返回了错误: NotFound”
可以对照查找问题，如果还是未能解决，请告知我，谢谢！
你可以先检查一下这个远程服务器能否连通（Ping）；然后测试一下这个WCF地址是否可用（浏览器中输入地址测试）。
