Alci987,
Este exemplo é em VB, mas a forma de fazer deve ser a mesma.
Aqui eu usei o PreviewKeyDown.
Private Sub MainWindow_PreviewKeyDown(sender As Object, e As System.Windows.Input.KeyEventArgs) Handles Me.PreviewKeyDown
If e.Key = Key.F8 Then
MessageBox.Show("Pressionado F8.")
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End If
End Sub
