Estou com uma dúvida, se eu adicionar um projeto existente em c# na minha aplicação vb.net, referenciar este projeto a minha aplicação, é possível criar um botão e executar este código em C#?
Muito provavelmente sim, uma vez que ambos serão compilados para a CIL (Common Intermediate Language) e, posteriormente, convertidos para a CLR (Common Language Runtime)!