Não creio que haja uma resposta correta além do "depende".
Eu diria que o VBA é o mais aderente às funções internas do Excel, enquanto .NET oferece mais recursos em razão do .NET Framework. Assim, eu decidiria da seguinte forma: se a solução do problema for se apoiar bastante nos recursos internos do Excel, escolheria VBA; se for se apoiar mais na programação, escolheria .NET.