Diézare,
O % (curinga, ou wildcard, em inglês) é responsável por fazer a pesquisa desconsiderando parte de uma string.
Portanto, se você quer que a pesquisa seja pelos itens que começam com o código digitado, você teria que colocar % apenas no final (antes de fechar as aspas).
Seria:
public DataTable LocalizarCodigo(String valor)
{
var tabela = new DataTable();
var da = new MySqlDataAdapter(" SELECT Codigo, Primeironome, Segundonome, Sobrenome, Sufixo, Empresa, Cargo," +
" BusinessStreet, BusinessCity, Faxcomercial, Telefonecomercial, Telefoneresidencial," +
" Telefonecelular, EmailAddress, Tipodeemail, Nomeparaexibicaodoemail " +
" from contatos WHERE Codigo like '" + valor + "%'", _conexao.StringConexao);
da.Fill(tabela);
return tabela;
}
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