Boas,
Veja se esse exemplo te ajuda:
'Criando o dataset
Dim ds As New DataSet
'Criando o datatable
Dim dt As New DataTable("Estudantes")
'Definindo as colunas do datatable
Dim col1 As New DataColumn("Nome", GetType(String))
Dim col2 As New DataColumn("Idade", GetType(Integer))
'Adicionando as colunas no datatabe
dt.Columns.Add(col1)
dt.Columns.Add(col2)
'Populando o datatable
Dim row As DataRow = dt.NewRow
row.Item("Nome") = "Daniel"
row.Item("Idade") = 26
dt.Rows.Add(row)
Dim
row2 As DataRow = dt.NewRow
row2.Item("Nome") = "Fulano"
row2.Item("Idade") = 32
dt.Rows.Add(row2)
'Adicionando o datatable ao dataset
ds.Tables.Add(dt)
'Populando um gridView
GridView1.DataSource = ds.Tables("Estudantes")
GridView1.DataBind()