Hola Arlengaz.
¿Puedes copiar el código XAML para echarte un cable?
De todas formas si quieres situar un PopUp en el centro de la ventana, lo más recomendable es que le asignes la propiedad VerticalAlignment a Center. Como la línea que te indico.
<Popup VerticalAlignment="Center">
Otro consejo para que se adapte al ancho variable de la pantalla es que el contenedor que uses se adapte al ancho del grid contenedor principal, te dejo un ejemplo de como hacerlo también.
<Grid Width="{Binding ActualWidth, ElementName=MainGrid}" Height="300">
Reacuerda que el valor de ElementName tiene que ser igual que el nombre de tu grid principal.
Espero que te haya servido de ayuda,
Un saludo.