Alejandro5837,
Como lo harías con cualquier otra colección: recorrer (bajo cualquier mecanismo), definir una expresión condicional para detectar las filas/campos a actualizar y asignar un nuevo valor:
For Each Fila As DataRow In dt.Rows
If Fila.Field(Of Decimal)("Monto") > 10 Then 'Si el monto es mayor a 10
Fila.SetField("Monto", 20) 'Actualizar el valor a 20
End If
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Espero que la información proporcionada te haya sido de utilidad, quedo atento a tus comentarios.