Autocompletar TextBox en C#

Question

Estimados buenas tardes;

Estoy intentando auto completar un TextBox con los emails de los usuarios en un proyecto de 4 capas, pero no me resulta.

Estoy usando este código:

        private void autocompletar()
        {
            DataTable dt = new DataTable();
            dt = NUsuarios.ListarTB();
            AutoCompleteStringCollection Datos = new AutoCompleteStringCollection();
            Datos.Add(dt.ToString());
            TxtUsuario.AutoCompleteCustomSource = Datos;
        }

Ademas, estoy usando este procedimiento

Agradeceré sus comentarios si lo que estoy haciendo es lo correcto o falta algún método.

Saludos cordiales;