El directorio bin/debug es el que contiene el ejecutable, y presumibemente es el único que copiarás a la máquina de destino una vez que termines el desarrollo y despliegues la aplicación. Por lo tanto, lo que tengas en la
"raíz" no estará disponible cuando despliegues el programa (salvo que hagas un instalador que lo instale en alguna parte, y entonces en la ruta lo que tienes que poner es "ese sitio" donde piensas instalarlo).
Dicho esto, si insistes en acceder a los ficheros de la raíz durante el desarrollo, puedes concatenar "\..\.." al final de la ruta del ejecutable. Pero esto fallará en cuanto dejes de desarrollar y despliegues el programa. Es mejor que te acostumbres
a montar los ficheros de datos en una carpeta adecuada.
Por cierto, no uses GetCurrentDirectory. Esto te da el directorio "actual", que durante la depuración resulta ser la carpeta del ejecutable, pero una vez desplegado podría ser cualquier otro directorio. En lugar de eso, usa alguno de los métodos
que te devuelven la ruta del ejecutable, como por ejemplo Application.ExecutablePath si no recuerdo mal, o algo muy similar colgado de Application.