Hm, nachdem ich da gestern nen halben Tag lang erfolglos drüber nachgegrübelt habe bin ich jetzt doch recht flott selbst auf des Rätsels Lösung gekommen:
Ich hatte meiner ListView neue Items immer auf folgende Weise hinzugefügt:
lv.items.add(String)
lv.items.subitems.add(String2)
lv.items.subitems.add(String3)
usw.
Da so zur Laufzeit noch nicht alle SubItems (und damit auch nicht die SubItems nach denen ich sortieren möchte) existieren, kann das natürlich nicht funktionieren...
Also:
lvItem = new ListViewItem(String1)
lvItem.SubItems.add(String2)
lvItem.SubItems.add(String3)
usw.
lv.items.add(lvItem)
Damit habe ich mir auch gleich meine Frage beantwortet: Nein es war so nicht vorgesehen. xD
Ich entschuldige mich für eventuelle vergebliche Mühen.