Tak už jsem na to přišel. Stačí otevřít úložiště certifikátů, z něho vybrat ten odpovídající a vnutit ho instanci té služby:
X509Store store = new X509Store();
store.Open(OpenFlags.ReadOnly);
X509Certificate2Collection storecollection = (X509Certificate2Collection)store.Certificates;
TAIWebService s = new TAIWebService();
s.ClientCertificates.Add(storecollection[1]);
ClientDataResponse r = s.GetTollClientData(...);
Tak to třeba někomu taky pomůže :-) Hezký den všem.